近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員鄧德會、副研究員于良團(tuán)隊，在二維過渡金屬氫化物的可控制備及電催化應(yīng)用研究中取得新進(jìn)展。團(tuán)隊利用表面配體限域效應(yīng)，打破了環(huán)境條件下形成過渡金屬氫化銠（RhH）的熱力學(xué)限制，開發(fā)出一種新型的、可在環(huán)境條件下穩(wěn)定存在的二維RhH納米片，該材料在電催化析氫反應(yīng)中顯示出優(yōu)于商業(yè)Pt/C的催化活性。相關(guān)成果發(fā)表在《物質(zhì)》（Matter）上。
過渡金屬氫化物在涉氫催化反應(yīng)中顯示了重要的應(yīng)用潛力。但是，過渡金屬氫化物通常只能在GPa級的高壓氫氣條件下或苛刻的強還原條件下穩(wěn)定存在。氫化鈀是目前報道的唯一可在環(huán)境條件下穩(wěn)定存在的過渡金屬氫化物。除此之外，尚未實現(xiàn)其它具備環(huán)境條件穩(wěn)定性的非鈀過渡金屬氫化物的制備與應(yīng)用。
本工作中，研究團(tuán)隊利用正丁胺基團(tuán)作為吸電子表面配體，以此來增強Rh與間隙H之間的電子相互作用。這樣使得在環(huán)境條件下二維RhH的形成，不僅在熱力學(xué)上成為可行，而且也具備高的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，可在環(huán)境條件下保持穩(wěn)定超過5個月。并且，利用電催化析氫作為探針反應(yīng)，該二維RhH催化劑的質(zhì)量活性相比于二維Rh提高了3倍以上。機(jī)理研究顯示，正丁胺基團(tuán)修飾的二維RhH一方面適度降低了H的表面吸附能，另一方面通過配體介導(dǎo)的氫溢流機(jī)制，促進(jìn)了氫氣的形成和脫附。
該工作提出的表面配體限域效應(yīng)，為開發(fā)可在環(huán)境條件下穩(wěn)定存在的新型過渡金屬氫化物提供了借鑒。此外，該二維RhH作為一種新型二維材料也擴(kuò)充了二維材料“家族成員”。
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